脚本：大河内一楼／絵コンテ：松尾 衡／演出：亀井 治／作画監督：小野早香・今岡 大・須永頼大 カインが起動させたヴァルヴレイヴⅡは、ハルトたちを圧倒する。その戦いの最中、ピノとプルーの接触により、突如お互いの機体が暴走し、カインは撤退。窮地を凌いだものの、目の前で起きた事象に困惑するハルトは、ヴァルヴレイヴへの不信感を募らせる。 そして二か月。中立地帯の月に身を寄せたハルトたちだったが、子供だけで国を統べる困難さを実感していた。状況を打開するため、エルエルフは地球降下作戦を立案する。

脚本：熊谷 純／絵コンテ：松尾 衡／演出：うえだ しげる／作画監督：村田峻治・田村里美・戸井田珠里・崎山知明 地球が間近に迫る中、引きこもりだったアキラだけは、まだ周りと馴染めずにいた。 サトミは過去の贖罪として、妹のアキラに過保護に接するが、それすら彼女の気に障ることだった。作戦は順調に進むと思われたが、地球への降下直前、サトミのミスからドルシア艦隊を招いてしまう。 大気圏内での戦闘で、熱量限界を超えたアキラのヴァルヴレイヴⅥが機能を停止。引力に捕われ、落下していく機体を、サトミは愕然と見つめる。

脚本：大河内一楼／絵コンテ：松尾 衡／演出：西村大樹／作画監督：鈴木卓也／作画監督協力：田村里美、戸井田珠里 予定の着陸地点を外れ、地球に降り立ったハルトたち。だがそこはドルシア領内――かつてエルエルフが育成されたカルルスタインの村近くだった。引き続き作戦を遂行するため、エルエルフはドルシア軍が駐屯する村へ、工作員を潜入させることを目論む。 一方、マリエは、大怪我したはずのハルトが、いつの間にか治っていることに疑念を抱く。真偽を確かめようとしていたマリエに、ピノから思いもよらない言葉が投げかけられるのだった。

脚本：大河内一楼／絵コンテ：松尾 衡／演出：中原 れい／作画監督：中島 渚、長田伸二、安藤義信 秘密を知ったマリエを、口封じにと射殺したエルエルフ。怒るハルトの前で、絶命したはずのマリエがゆっくりと起き上がる。マリエも自分と同じカミツキだったと驚愕するハルト。しかし話をする間もなく、ドルシア軍の攻撃が３人のいる洞窟を崩落させてしまう。 身を守るためにと逃げ込んだコクピットの中で、マリエはピノから５年前のことを語られる。それは自分が失っていた、ヴァルヴレイヴⅠのテストパイロットとしての記憶だった。

脚本：熊谷 純／絵コンテ：松尾 衡／演出：鳥羽 聡／作画監督：木藤貴元、菱沼祐樹、山名秀和 ヴァルヴレイヴに記憶も命も吸いつくされ、マリエは息絶える。その死を目の当たりにし、恐怖するハルト。しかしエルエルフは、ドルシア反政府組織である旧王党派の結託を図り、気落ちするハルトを連れ立って次なる作戦に向かった。 同じ頃、カインに疑念を抱くハーノインは、素性調査のため奇妙な館に潜入する。その館へと密かに入っていく謎の船。それこそが、ハルトたちが王党派からの依頼で追跡していた輸送艦・ファントムだった。

脚本：大河内一楼／絵コンテ：松尾 衡、伊藤達文／演出：岩田幸大／作画監督：本田敬一、都竹隆治 ファントムは人間から情報原子（ルーン）を吸い上げる悪魔の船だった。その一隻が月に向かっていることを知り、不安を募らせるハルトたち。エルエルフは帰還用のシャトル調達と、捕らわれたジオール人の救出作戦を同時に展開させる。 街への潜入を果たしたエルエルフは、近くにリーゼロッテがいることを察知。単身、彼女の元に向かう。一方ハルトは、捕らわれたジオール人の中に、父の姿を見つけるのだった。

脚本：大河内一楼／絵コンテ：松尾 衡、安藤尚也／演出：亀井 治／作画監督：鈴木卓也、小野早香、山岸正和 幽閉されていたリーゼロッテを救い出し、一緒に逃げだそうとしたエルエルフ。しかしその前にクーフィアが立ち塞がる。ハルトにリーゼロッテを託し、敵のかく乱に尽力するエルエルフだったが、手の内は全てカインに読まれてしまっていた。 リーゼロッテをヴァルヴレイヴのコクピットへいざなったハルトは、彼女もまた、マギウスであったことを告げられる。そしてさらに語られるマギウスの歴史に、ハルトは衝撃を受ける。

脚本：熊谷 純／絵コンテ：松尾 衡／演出：野亦則行／作画監督：今岡 大・澤田美香・崎山知明 月に戻り、久しぶりの再会を喜ぶ一同。だが地球に降りたことで失ったものも多く、ハルトがショーコへ向ける表情は暗い。エルエルフはリーゼロッテの死を受け入れられず、一人抜け殻のようになっていた。それとは逆に、新生ジオールは好意的な取材報道により、世論の追い風を受けつつあった。ショーコらを支持する気運も高まり、ドルシアに対抗するためのサミットがモジュール７７で催される。しかしそれは、破滅への一歩に過ぎなかった。

脚本：熊谷 純／絵コンテ：松尾 衡／演出：うえだしげる／作画監督：中島 渚、加藤洋人 ドルシア総統によって、カミツキの秘密が暴かれた。さらに、101人評議会の情報操作により、ファントムによる殺人もハルトたちのせいにされ、世界は一気に彼らの敵に回る。 危険生物の駆除という名目の下、次々と殺されていく生徒たち。やむを得ず逃げ出したハルトたちだったが、モジュール77は既に大艦隊に取り囲まれていた。そんな窮地に陥る中、一部の生徒たちがハルトを拘束する。ハルトを差し出すことで、自分たちだけ助かろうというのだが……。

脚本：大河内一楼／絵コンテ：大橋誉志光、松尾 衡／演出：園田雅裕／作画監督：本田敬一、長田伸二、安藤義信 疑念を抱えたショーコの心に、ハルトの声は届かなかった。追放されるように宇宙へ投げ出されたハルトとエルエルフ。犬塚の命懸けのサポートで、辛うじてハルトたちの入ったカプセルは月面に着陸した。 しかし、生きる意味を失ったエルエルフは、生き足掻こうとするハルトをあざ笑い、残酷な真実を告げる。一面何もない月の大地で、感情をぶつけ合う２人。それでも生きたいと叫ぶハルトの拳は、希望の光を掴む。

脚本：大河内一楼／絵コンテ：松尾 衡、亀井 治／演出：亀井 治／作画監督：小野早香、蘇武裕子、須永頼太、上杉達也 助けに駆けつけたサキのお陰で、ハルトたちはモジュール77の仲間たちと合流を果たす。しかし、ショーコたちとの間に生じた溝は埋まらないままだった。 それでもハルトは、カミツキと人間が暮らせる世界を作るため、モジュール77の奪還作戦を提案する。 ＡＲＵＳ・ドルシア連合軍の大軍勢に対し、決死の覚悟で出撃するハルトたち。一方、いち早く敵艦内に潜入していたエルエルフは、銃を構えたアードライと対峙していた。

脚本：大河内一楼／絵コンテ：松尾 衡、安藤尚也／演出：松尾 衡、安藤尚也／作画監督：鈴木竜也、澤田美香、今岡大、田村里美、戸井田珠里、鈴木卓也 エルエルフの手によって、ドルシア総統が不死のマギウスだったことが明かされる。だが101人評議会は瞬時に情報を統制、ハルトたちは敵の強大さを痛感する。 残る希望はヴァルヴレイヴのみ。しかしハルトは、ヴァルヴレイヴⅡを基軸としたカインの新型機に、圧倒的な力でねじ伏せられる。 孤立無援、絶対絶命の危機の中、エルエルフはハルトに、最後の賭けともいえる作戦を伝えるのだった……。